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÷ƒ’À ; è TeX output 2014.06.30:1454‹ ÿÿÿÿ ©n ýM‘ì ”n ý¬xV‘ Ä óDÓít G® G® cmr17ºSimŒqulations–7tof“solid-liquid“friction“at“Secondary“Prism“andŽŸ ‘rÄ´Pyramidal–7tice-IŸ—ŒóX«Q cmr12»hŽ‘ >Œº/“wšŒqater“in˜terfacesŽŸ$gÍ‘Þœ»P•¬ratric“k–ê¨B.“Louden“and“J.“Daniel“GezelterŸû¥2ó!¾KÈ cmsy8ÌŽŽŽŽ¤ ‘x”R»Departmenš¬rt–ê¨of“Chemistry“and“BioSŽc˜hemistry‘ÿV,ŽŽ¡’ ¨ƒ!Univ•¬rersit“y–ê¨of“Notre“DameŽŽ¡’ £ÏñNotre–ê¨Dame,“Indiana“46556ŽŽŽŽŽŸBYž’ ÇŒ June–ê¨30,“2014ŽŸ;×K’ Ôàó2ò"V |
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cmbx10ÝAbstractŽŸª~‘*`óKñ`y |
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cmr10²Abstract–UUabstract“abstract...Ž víÛ‰ ff »æ-Ÿ |
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LÍ‘ Q
Ÿü-=ó"q¡% cmsy6ÍŽŽ‘¦aó,o´‹Ç cmr9×CorrespAÇonding–Tauthor.‘1ÄElectronic“mail:‘ pgezelter@nd.eduŽŽŸ ’ è#×óKñ`y |
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cmr10¹1ŽŽŒ‹ * ©n ýM‘ì ”n ý€‘ìó4ÂÖN ff cmbx12ß1Ž‘LËInŒÌtros3ductionŽŸ Ù(¹Explain–¦fa“little“bit“abšMÞout“ice“Ih,“p˜oin²!t“group“stu .Ž¤7‘ Menš²!tion–G\previous“w˜ork›G[done“/“on“going˜wš²!ork“b˜y“other“pMÞeople.‘À¾Ha˜ymet“and“Ric˜k‘G[seem“to“bMÞeŽ¡in•²!v“estigating›2Žho“w‘2the˜in“terfaces‘2is˜p•MÞerturb“ed–2b²!y˜the“presence˜of˜ions.‘‚SThis˜is“the˜conlcusion“of˜aŽ¡recen²!t–_;publication›_:of“the˜basal“and“prismatic˜facets“of˜ice“Ih,‘pno•²!w˜presen“ting‘_;the˜p“yramidal‘_;andŽ¡secondary–¦fprism“facets“under“shear.ŽŸ-Ÿûß2Ž‘LËMethos3dologyŽŸ!~×ó:ÂÖN cmbx12å2.1Ž‘ À Pyramidal–€ and“secondary“prism“system“constructionŽ© œ¹The–-óconstruction›-òof“the˜p²!yramidal“and˜secondary“prism“systems˜follo²!ws“that˜of“the˜basal“andŽ¡prismatic–º_systems“presenš²!ted“elsewhere‘ Ÿü¾ó;2Ç@É cmbx8æ?Ž‘ çÙ¹,‘é”ho˜w˜ev˜er“the“ice“crystals“and“w˜ater“bMÞo˜xes“w˜ere“equilibratedŽ¡and–ÿ¯comš²!bined“at“50K‘ÿ™instead“of“225K.“The“ice“/“w˜ater“systems‘ÿ°generated“w˜ere“then“equilibratedŽ¡to–|Y225K.“The“resulting‘|Zpš²!yramidal“system“w˜as“37ó5 b> |
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cmmi10à:¹47–Òó6!",š |
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cmsy10á›Ó¹29à:¹50“ᘹ93à:¹02‘|YŸþbŽŽ–|YA“with“1216‘|ZSPC/E‘|NmoleculesŽ¡in–ë#the›ë"ice“slab,‘üRand˜2203“in“the˜liquid“phase.‘¬The“secondary˜prism“system“generated˜w²!as“71à:¹87‘œ¿áŽ¡¹31à:¹66‘K¶á‘Kµ¹161à:¹55‘ÊŸþbŽŽ–ÊA›Ëwith“3840“SPC/E‘¦molecules“in“the˜ice“slab“and“8176˜molecules“in“the˜liquid“phase.ŽŸ%ùkå2.2Ž‘ À Computational‘€ detailsŽ¦¹The–èàcomputational“details“pMÞerformed“here“wš²!ere“equiv‘ÿdDalen˜t“to“those“repMÞorted“in“the“previous“pub-Ž¡lication‘ Ÿü¾æ?Ž‘ çÙ¹.‘;¾The–űonly“c²!hanges“made“to“the‘Ųpreviously“repšMÞorted“pro˜cedure“wš²!ere“the“follo˜wing.‘;¾VSS-Ž¡RNEMD‘mo•²!v“es›3w“ere˜attempted˜ev“ery˜2˜fs˜instead‘2of˜ev“ery˜50˜fs.‘ñDThis˜w“as‘2done˜to˜minimize˜theŽ¡magnitude–¦fof“eac²!h“individual“VSS-RNEMD“pMÞerturbation“to“the“system.Ž¡‘ All›l´p•²!yramidal‘lµsim“ulations˜w“ere–lµpMÞerformed˜under“the˜NVT‘l¦ensam²!ble“except˜those“during˜whic²!hŽ¡statistics–zhwš²!ere“accum˜ulated‘zifor“the“orien˜tational“correlation–zifunction,‘ƒ4whic˜h“w˜ere–zhpMÞerformed“underŽ¡the–¦fNVE“ensamš²!ble.‘ÝÝAll“secondary“prism“sim˜ulations“w˜ere“pMÞerformed“under“the“NVE“ensam˜ble.ŽŸ-Ÿûß3Ž‘LËResults–ffand“discussionŽŸ Ù(¹In–÷¼the“literature“there“is“go•MÞo“d–÷¼agreemenš²!t“that“bMÞet˜w˜een“the“solid“ice“and“the“bulk“w˜ater,‘LthereŽ¡exists–N–a›N•region“of˜'slush-likš²!e'“w˜ater–N•molecules.‘ÖlIn“this‘N–region,‘x¡the“w˜ater›N–molecules“are˜structuredŽŽŸ ’ è#×2ŽŽŒ‹ N ©n ýM‘ì ”nŸ«GŸ‰ÿÿïAPSfile="SP_comic_strip.eps" llx=0 lly=0 urx=792 ury=612 rwi=4680 ŽŽŸSë„ŸÉ™˜¹Figure–ˆv1:‘ *rThe“secondary“prism“in²!terface›ˆuwith“a“shear“rate“of“3.5˜msŸü¾ó |{Y cmr8È-1Ž‘•\¹.‘„
Lo•²!w“er–ˆvpanel:‘¡üthe“loMÞcalŽ¤
™štetrahedral‘£Üorder›£Ûparameter,–¤^àqd“¹(àz{I¹),“(blac²!k˜circles)–£Üand“the˜hš²!yp•MÞerb“olic–£Ütangen˜t“ t‘£Û(red“line).‘ÝMiddleŽ¡panel:‘’the– ·impMÞosed‘ ¸thermal“gradienš²!t“required“to“main˜tain“a“ xed“in˜terfacial‘ ¸temp•MÞerature.‘ìÐUpp“erŽ¡panel:‘ñ·the›0Stransv•²!erse‘0Tv“eloMÞcit“y˜gradien“t˜that˜dev“elops˜in˜resp•MÞonse˜to‘0Tan˜imp“osed˜momen²!tum˜
ux.Ž¡The–¦fv²!ertical“dotted“lines“indicate“the“lošMÞcations“of“the“midp˜oinš²!ts“of“the“t˜w˜o“in˜terfaces.ŽŽŽŽŽŸ ’ è#×3ŽŽŒ‹
Ë ©n ýM‘ì ”nŸˆÀNŸ²ÌÍïDPSfile="Pyr_comic_strip.eps" llx=34 lly=47 urx=702 ury=523 rwi=4680 ŽŽŸ+ ¶Ÿòff¹Figure–Èì2:‘ëÓThe“pš²!yramidal“in˜terface›Èëwith“a˜shear“rate“of˜3.8‘‘×msŸü¾È-1Ž‘•\¹.‘EnP²!anel“descriptions˜matc²!h“thoseŽŸ
™šin–¦f gure“1.ŽŽŽŽŽŸ ’ è#×4ŽŽŒ‹ ©n ýM‘ì ”n ý€‘ì¹di eren•²!tly›‹:and‘‹;bMÞeha“v“e˜di eren“tly˜than˜those–‹;of˜the˜solid˜ice“or˜the˜bulk˜w•²!ater.‘ÔÏThe˜c“haracteristicsŽ¤7of–3Žthis“region“ha•²!v“e–3ŽbšMÞeen“de ned“b²!y‘3b˜oth“structural“and“dynamic“prop˜erties;‘z"and“width“has“b˜eenŽ¡measured–àbš²!y“the“c˜hange“of“these“propMÞerties“from“their“bulk“liquid“v‘ÿdDalues“to“those“of“the“solid“ice.Ž¡Examples–¶of“these“propMÞerties“include‘µthe“densitš²!y‘ÿe,‘%Ùthe“di usion“constan˜t,‘%Ùand“the“translational“orderŽ¡pro le.‘ Ÿü¾æ?–Ç ?“?“?“?“?ŽŽ¡‘ ¹Since‘T¢the›T£VSS-RNEMD‘Tmo•²!v“es˜pšMÞerturb–T¢the“v²!elo˜cities“of›T£the“w²!ater“molecules˜in“the“systems,‘dýpa-Ž¡rameters–%šthat“depMÞend“on“the“translational“motion“ma•²!y‘%™giv“e›%šfault“y˜results.‘²ïA‘%ystuructural˜parameterŽ¡will– ©bšMÞe“less“e ected“b²!y“the“VSS-RNEMD‘ Šp˜erturbations“to“the‘ ¨system.‘F¦Due“to“this“wš²!e“ha˜v˜e“usedŽ¡the–>‘loMÞcal“order“tetrahedral‘>’parameter,‘SUwhicš²!h“w˜as“originally“describMÞed‘>’b˜y“Kumar‘ Ÿü¾æ?Ž‘
&j¹and“Errington‘ Ÿü¾æ?ŽŽ¡¹and–¦fexplained“in“our“previous“publication‘ Ÿü¾æ?Ž‘
Ž?¹in“relations“to“an“ice/w²!ater“system.Ž¡‘ F‘ÿerom–5÷ tting›5öthe“tetrahedralit²!y˜pro les“for˜eac²!h“of˜the“0.5˜nanosecond“sim²!ulations˜(panel“cŽ¡of–ÕFigures›Ô1“and“2)˜bš²!y“Eq.‘ )6‘ Ÿü¾æ?Ž‘ çÙ¹,w˜e“ nd‘Ôthe“in˜terfacial“width‘Ôfor“the“p˜yramidal‘Ôand“secondaryŽ¡prism–vMto›vNbMÞe“3à:¹2–¤0ᓹ0à:¹2‘vMand˜3à:¹2‘¤/ᓹ0à:¹2‘vMŸþbŽŽ–vMA˜,“respMÞectiv²!ely‘ÿe,‘êGwith“no˜applied“momen•²!tum˜
ux.‘ |
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M“Ov“erŽ¡the–¨-range“of‘¨,shear“rates“in•²!v“estigated,‘èž0à:¹6›Åá–ƹ0à:¹2msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ †wá!‘¸F¹5à:¹6“ᘹ0à:¹4msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ v_¹for‘¨,the–¨-p²!yramidal“systemŽ¡and›’ê0à:¹9– ˜á“¹0à:¹3msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ cá!‘”Ö¹5à:¹4‘ ™á“¹0à:¹1msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ a ¹for˜the–’ésecondary˜prism,‘Î |
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w²!e˜found“no˜signi canš²!t“c˜hange‘’êinŽ¡the‘Âinš²!terfacial–Âwidth.‘0ÞThis“follo˜ws–Âour“previous“ ndings›Âof“the“basal“and˜prismatic“systems,‘ûinŽ¡whicš²!h–ݸthe“in˜terfacial‘ݹwidth“w˜as“in˜v‘ÿdDarien˜t“of“the›Ý¹shear“rate“of“the˜ice.‘ƒÓThe“in²!terfacial˜width“of“theŽ¡quiescenš²!t–L¸basal“and“prismatic‘L·systems“w˜as“found“to“bMÞe“3à:¹2‘ÝÌá›Ý͹0à:¹4“ŸþbŽŽ“A“and“3à:¹6˜á‘Ý̹0à:¹2“ŸþbŽŽ“A“respMÞectiv²!ely‘ÿe.Ž¡Ov²!er–>Žthe›>range“of˜shear“rates“in•²!v“estigated,‘SS0à:¹6–Ÿ>ᛟ=¹0à:¹3msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ØÙá!‘ |
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§¹5à:¹3“ᘹ0à:¹5msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ À¹for–>the›>Žbasal“system˜andŽ¡0à:¹9–s¹á“¹0à:¹2msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘äÙá!‘¨¹4à:¹5‘s¸á“¹0à:¹1msŽ‘
q¶Ÿü¾Ì È1Ž‘ {̹for–™the›šprismatic,‘¯fw²!e“found˜no“signi can•²!t˜c“hange–™in˜the“in²!terfacialŽ¡width.ŽŸ%ùkå3.1Ž‘ À Orien tational‘€ dynamicsŽŸ ¹K3.2Ž‘ À Co` ecienš t–€ of“friction“of“the“in˜terfacesŽŸ$2 ß4Ž‘LËConclusionŽŸ Ù(¹Conclude–¦fconclude“conclude...ŽŽŸ ’ è#×5ŽŽŒ‹ P ©n ýM‘ì ”nŸ¿l ÿa31ï=PSfile="Pyr-orient.eps" llx=0 lly=0 urx=792 ury=612 rwi=4680 ŽŽŸ|¸RŸ ÌʹFigure– Õ3:‘¸êThe“three“decaš²!y“constan˜ts“of“the“orien˜tational‘ Ötime“correlation“function,–9òàCŸ¤zÈ2Ž‘À¹(àt¹),“for‘ Õw˜aterŽ¤
™šas–;a›;function“of“distance˜from“the“cen²!ter˜of“the“ice˜slab.‘ºThe“v²!ertical˜dashed“line“indicates˜the“edgeŽ¡of–§Úthe“pš²!yramidal‘§Ùice“slab“determined“b˜y›§Ùthe“loMÞcal“order“tetrahedral˜parameter.‘â9The˜conš²!trol“(blac˜kŽ¡circles)–SRand›SSsheared“(red“squares)˜expMÞerimenš²!ts“w˜ere“ t‘SSb˜y“a“shifted“expMÞonen˜tial‘SSdeca˜y“(Eq.‘ä¢9‘ Ÿü¾æ?Ž‘ çÙ¹)Ž¡sho•²!wn›óXb“y˜the‘óWblac“k˜and˜red˜lines˜respMÞectiv“ely‘ÿe.‘IJThe˜uppMÞer˜t“w“o˜panels˜sho“w‘óWthat˜translational˜andŽ¡hš²!ydrogen–%œbMÞond“making“and“breaking“ev˜en˜ts“slo˜w‘%do˜wn“through“the“in˜terface“while“approac˜hing“theŽ¡ice–¸·slab.‘ÎThe“bMÞottom“most›¸¶panel“sho²!ws˜the“librational˜motion“of“the˜w²!ater“molecules˜spMÞeeding“upŽ¡approacš²!hing–`Pthe“ice“bloMÞc˜k“due“to“the“con ned“region‘`Qof“space“allo˜w˜ed“for“the“molecules“to“mo˜v˜e“in.ŽŽŽŽŽŸ ’ è#×6ŽŽŒ‹ É ©n ýM‘ì ”nŸ–àžŸ²ÌÍïAPSfile="SP-orient-less.eps" llx=0 lly=0 urx=792 ury=612 rwi=4680 ŽŽŸ+ ¶Ÿòff¹Figure–ËÔ4:‘ô‹Decaš²!y“constan˜ts“for›ËÓàCŸ¤zÈ2Ž‘À¹(àt¹)“at“the˜secondary“prism˜face.‘N&P²!anel“descriptions˜matc²!h“thoseŽŸ
™šin‘¦f3.ŽŽŽŽŽŸ ’ è#×7ŽŽŒ‹ "_ ©n ýM‘ì ”n þH”E ÿT‚ÑP>ʹT‘ÿeable–¦f1:‘ÝÝSolid-liquid“friction“coMÞecienš²!ts“(measured“in“am˜u“fs‘UX-1)ŽŽŽŸD7‘x6šŸÔC6‰ ff åT¤ … ÌÍŸ}„
™™ ffŽ‘|èHDrag‘¦fdirection‘"öUŸ}„
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™™ ffŽŽŸz㉠ff åT¡ÌÍŸ}„
™™ ff‘ ¶Ÿû냹basalŸü¾ÈaŽŽ‘e8Y¹0à:¹08–nìᓹ0à:¹02Ž’ «0à:¹09–nìᓹ0à:¹03‘ÌÍŸ}„
™™ ffŽŽ¦ÌÍŸ}„
™™ ff‘ 6ŸûëƒprismaticŸü¾ÈaŽŽ‘_¾¿¹0à:¹037–nìᓹ0à:¹008Ž’ «0à:¹04–nìᓹ0à:¹01‘ÌÍŸ}„
™™ ffŽŽ¦ÌÍŸ}„
™™ ff‘ Οûëƒp²!yramidalŽ‘e8Y0à:¹13–nìᓹ0à:¹03Ž’ «0à:¹14–nìᓹ0à:¹03‘ÌÍŸ}„
™™ ffŽŽ¦ÌÍŸ}„
™™ ff‘ÌÍŸûëƒsecondary‘¦fprismŽ‘e8Y0à:¹13–nìᓹ0à:¹02Ž’ «0à:¹12–nìᓹ0à:¹03‘ÌÍŸ}„
™™ ffŽŽŸz㉠ff åTŽŽŽŸO1’ ¶¾ñT‘ÿeable‘¦f2:‘ÝÝŸü¾ÈaŽ‘ á¹Reference‘ Ÿü¾æ?ŽŽŽŽŽŸ ß5Ž‘LËAc•ŒÌkno“wledgemen“tsŽŸ Ù(¹SuppMÞort–X for“this“progect“wš²!as“pro˜vided“b˜y‘X
the“National“Science“F‘ÿeoundation“under“gran˜t“CHE-Ž¤70848243.‘s[Computational‘Ø:time–Ø;wš²!as“pro˜vided‘Ø:b˜y“the‘Ø:Cen˜ter“for‘Ø:Researc˜h“Computing“(CR˜C)‘Ø-at“theŽ¡Univ•²!ersit“y–¦fof“Notre“Dame.ŽŽŸ ’ è#×8ŽŽŒø #žƒ’À ; è©nÕÁG ó;2Ç@É cmbx8ó:ÂÖN cmbx12ó6!",š |
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