trunk/iceWater2/iceWater2.dvi

÷ƒ’À;è TeX output 2014.09.12:1619‹ÿÿÿÿ ·€ ý/€ ²€ ýp€óÐe9V
phvb7t»Friction–Uüat“W…&ater“/“Ice-IŸÌÌó|{Ycmr8½hŽ‘Žä»interfaces:‘ µDo“the“FÂ“acets“of“Ice“HaÑóve“DiáIerentŽ¤HydrÂ“ophilicity?ŽŸ‘$"ó»ló
phvr7tºP…&atr.ic•Â“k›UüB“.˜LoudenŸû¥2ó#»ló
phvr7tÎ1Ž‘H©ºand˜J£Ü.˜Daniel˜GezÑóelterŸû¥2Î1Ž‘òŸû¥2,Ž‘     hŸû¥2ó$3{Ù
ptmr7tÏa)ŽŽ¡‘$"ó%Kjà
ptmri7tÐDepartment–L)of“Chemistry“and“BiocÑóhemistry‘ÿW,‘_4UniveršáIsity“of“NotrŽVe“Dame˜,‘_3NotrŽVe“Dame˜,Ž¡‘$"IN‘46556ŽŸÀ‘$"ó03{Ù
ó3
ptmr7tÛ(Dated:‘dü12–¼ÌSeptember“2014)ŽŽŸ€‘$"ó3{Ù
ptmr7t¹Abstract–abstract“abstract...Ž ô¸áŸù°‰ff$"ŽŸµŸü^ÿó/3{Ù
ptmr7tÚa)Ž‘ð]ó&3{Ù

ptmr7tÑElectronic‘€mail:‘˜gezelter@nd.edu.ŽŽŸ’á¹1ŽŽŒ‹* ·€ ý/€ ²€ ýp€ó1ÓßŒ˜
ptmb7tÜI.Ž‘ªúINTR£ÜODUCTIONŽ©(
‘¹Explain–a“little“bit“about“ice“Ih,“point“group“stu.ŽŸØ‘Mention–²dpre³3vious›²ewáIork“done˜/“on“going˜wáIork“by˜other“people.‘Ï}Haymet“and˜Rick“seem˜to“beŽ¤in…&vÑóestigð©ating–‡ho³3w›‡the“interfáIaces˜is“perturbed“by˜the“presence“of˜ions.‘MThis“is˜the“conlcusion˜of“aŽ¡recent–Ô3publication“of“the›Ô4basal“and“prismatic“fáIacets“of“ice“Ih,‘    @no³3w˜presenting“the“páIyramidal“andŽ¡secondary–prism“fáIacets“under“shear‘ÿW.ŽŸJÃËÜII.Ž‘UôMETHODOLOGYŽ¦A.‘Pyramidal–and“secondary“prism“system“constructionŽ¦‘¹The–•construction›•of“the˜páIyramidal“and˜secondary“prism˜systems“follo³3ws˜that“of˜the“basal˜andŽ¡prismatic–systems›‘presented“else•³3whereŸû¥2ó8ÓßŒ˜
ptmb7tã?Ž‘úà¹,‘a5ho“we“vÑóer˜the–ice˜crystals“and˜wáIater“boxÑóes˜were“equili-Ž¡brated–þXand“combined“at›þY50K‘þWinstead“of˜225K.“The“ice“/“wáIater“systems˜generated“were“then“equili-Ž¡brated–kÆto›kÅ225K.“The“resulting“páIyramidal˜system“wáIas“óX«Qcmr12¼37ó·ág£cmmi12¿:¼47›ú|ó!",š
cmsy10Â–ú}¼29¿:¼50“Â˜¼93¿:¼02‘kÆŸþ"„¹ŽŽ–kÆA“with‘kÅ1216“SPC/EŽ¡molecules–ÞÛin“the“ice“slab,‘‘and“2203“in“the“liquid“phase.‘TàThe“secondary“prism“system“generatedŽ¡wáIas›  «¼71¿:¼87–±ÑÂ“¼31¿:¼66“Â“¼161¿:¼55˜Ÿþ"„¹ŽŽ˜A–    ªwith˜3840˜SPC/E‘      ¨molecules“in˜the˜ice“slab˜and˜8176“molecules˜inŽ¡the–liquid“phase.ŽŸJÃËÜB.‘Computational‘detailsŽŸ(‘¹The–Gcomputational“details“performed“here“were“equi•³3v“alent‘Gto–Gthose“reported“in“the“pre³3viousŽ¡publicationŸû¥2ã?Ž‘úà¹.‘The›íonly–í‘changes“made“to“the“pre³3viously“reported˜procedure“were“the“follo³3wing.Ž¡VSS-RNEMD‘¹®mo•Ñóv“es–¹Áwere›¹Àattempted“e³3vÑóery˜2˜fs“instead˜of˜e³3vÑóery“50˜fs.‘ æThis˜wáIas˜done“to˜minimizeŽ¡the–magnitude“of“each“indi³3vidual“VSS-RNEMD“perturbation“to“the“system.ŽŸØ‘All–‹páIyramidal›Šsimulations“were˜performed“under“the˜NVT‘rensamble˜eÑóxcept“those˜during“whichŽ¡statistics–”Rwere“accumulated›”Sfor“the“orientational“correlation˜function,‘©Ûwhich˜were“performed“underŽ¡the–NVE“ensamble.‘¸PAll“secondary“prism“simulations“were“performed“under“the“NVE“ensamble.ŽŽŸ’á2ŽŽŒ‹v ·€ ý/€ ²€ ÿKAqŸ„á"ïAPSfile="SP_comic_strip.eps" llx=0 lly=0 urx=792 ury=612 rwi=4662 ŽŽŸÀÛFIG.–g|1.‘HŒThe“secondary›g{prism“interfãùace“with“a“shear˜rate“of“3.5“msŸü¾Ï-1Ž‘)úÛ.‘HŒLo¹ëwer“panel:‘:Tthe˜local“tetrahedral“orderŽ¤Àparameteræ,‘šCó3 b>
ó3
cmmi10Þqd“ó2Kñ`y
ó3
cmr10Ý(Þz{IÝ)Û,‘šD(black–‘¡circles)“and“the“hòyperbolic“tangent“t“(red“line).‘V˜Middle“panel:‘Ogthe“imposed“thermalŽ¡gradient–ð³required“to“maintain“a“xšÕúed“interfãùacial“temperature.‘²Upper“panel:‘ÌÊthe“transv˜erse“v˜elocity“gradientŽ¡that–Ôùde¹ëvšÕúelops“in“response‘Ôøto“an“imposed“momentum“
ux.‘‚The“v˜ertical“dotted“lines“indicate‘Ôøthe“locations“ofŽ¡the–¼Ìmidpoints“of“the“twšãùo“interf˜aces.ŽŽŸ&¥UÜIII.Ž‘îRESUL‘þåfTS–AND“DISCUSSIONŽ¤'ŒA.‘Interfacial‘widthŽ¡‘¹In–ëothe›ëpliterature“there˜is“good“agreement˜that“between“the˜solid“ice˜and“the“bÂ“ulk˜wáIater…&,‘&KthereŽ¤e•Ñóxists›8Ìa‘8Ëre“gion˜of˜'‘ÿWslush-lik•áIe'‘8Ëw“ater˜molecules.‘b³In˜this˜reÑógion,‘Fþthe˜w“ater˜molecules‘8Ëare˜structurelyŽ¡distinguishable–ô¸and›ô¹behaÂ“vÑóe“dierently“than˜those“of“the˜solid“ice“or˜the“bšÂ“ulk“wáIater‘ÿW.‘´ŽThe“character˜-Ž¡istics–É^of“this“re•Ñógion›É]haÂ“v“e–É^been“dened“by“both“structural“and“dynamic˜properties;‘Û”and“its“width“hasŽŽŸ’á3ŽŽŒ‹– ·€ ý/€ ²€ þØ5ŸÛá"ïDPSfile="Pyr_comic_strip.eps" llx=34 lly=47 urx=702 ury=523 rwi=4662 ŽŽŸÀ‘ÿÛFIG.–¼Ì2.‘düThe“pšãùyramidal“interf˜ace“with“a“shear“rate“of“3.8‘y˜msŸü¾Ï-1Ž‘)úÛ.‘düPÕúanel“descriptions“match“those“in“gure“1.ŽŽŸ#Ž¸¹been–Ümeasured“by›Üthe“change“of“these˜properties“from“their“bÂ“ulk˜liquid“v³3alues“to“those˜of“the“solidŽ¤ice.‘0®Examples–(of“these“properties›( include“the“density‘ÿ8Y,‘2'the“diusion˜constant,‘2'and“the“translationalŽ¡order‘prole.Ÿû¥2ã?–zà?“?“?“?“?ŽŽŸÇ[‘¹Since›t˜the‘t—VSS-RNEMD‘tzmo•Ñóv“es˜used–t—to˜impose“the˜thermal˜and“vÑóelocity˜gradients“perturb˜theŽ¡momenta–ªúof“the›ªûwáIater“molecules“in“the“systems,‘Õ¹parameters“that“depend˜on“translational“motionŽ¡may–ö§gi³3vÑóe›ö¨fáIaulty“results.‘µ3A‘ö¥stuructural“parameter˜will“be“less˜eected“by˜the“VSS-RNEMD‘ö¥perturÂ“-Ž¡bations–>…to›>„the“system.‘sÞDue“to“this,‘N&we˜haÂ“vÑóe“used“the˜local“order“tetrahedral“parameter˜to“quantifyŽ¡the–VŒwidth‘Vof“the“interfšáIace,‘¬0which“w˜as›Voriginally“described“by˜KšÑóumarŸû¥2ã?Ž‘Ql¹and“ErringtonŸû¥2ã?Ž‘Qm¹and“e˜x-Ž¡plained–in“our“pre³3vious“publicationŸû¥2ã?Ž‘        úà¹in“relation“to“an“ice/wáIater“system.Ž¤Ç\‘PÑóaragraph–and“eq.‘¸Pfor“tetrahedrality“here.Ž¡‘T‘ÿ
Bo–ºÒdetermine›ºÑthe“width˜of“the˜interfáIaces,‘é†each˜of“the˜systems“were˜di³3vided“into˜100“articialŽ¤bins–'#along“the“¿z‘ˆã¹-dimension,›pìand“the“local“tetrahedral“order“parameter…&,˜¿qn9¼(¿z‘ˆã¼)¹,˜wáIas“time-aÂ“vÑóeragedŽ¡for–¬ñeach“of“the“bins,‘Ø-resulting‘¬òin“a“tetrahedrality“prole“of“the“system.‘¿#These“proles“are“sho³3wnŽŽŸ’á4ŽŽŒ‹þ ·€ ý/€ ²€ ýp€¹across–Ithe›I¿z‘ˆã¹-dimension“of“the˜systems“in˜panel“¿a“¹of˜Figures“1“and˜2“(black˜circles).‘“]The“¿qn9¼(¿z‘ˆã¼)Ž¤¹function–A™has“a“range“of“(0,1),‘Rwhere“a“larÈ¹ger“v³3alue“indicates“a“more“tetrahedral“en…&vironment.‘}TheŽ¡¿qn9¼(¿z‘ˆã¼)–¿¹for›¾ÿthe“bÂ“ulk“liquid“wáIas˜found“to“be“Â˜¹0.77,‘îÀwhile“v³3alues˜of“Â¹0.92“were“more˜common“forŽ¡the–¡:ice.‘œThe“tetrahedrality›¡;proles“were˜t“using“a˜hð©yperbolic“tangentŸû¥2ã?Ž‘
œ¹designed“to˜smoothly“tŽ¡the–hnbÂ“ulk›hmto“ice˜transition,‘‚‰while“accounting˜for“the˜thermal“in
uence˜on“the˜prole“by˜the“kineticŽ¡enerÈ¹gy–…‹ešÑóxchanges“of“the‘…ŒVSS-RNEMD‘…kmo˜v˜es.‘In“panels“¿b“¹and“¿c¹,‘ž     the‘…Œimposed“thermal“and“v˜elocityŽ¡gradients–orcan“be“seen.‘¦The“všÑóerticle“dotted‘oqlines“traÂ“v˜ersing“all“three“panels“indicate“the“midpointsŽ¡of–the“interfáIace“as“determined“by“the“hð©yperbolic“tangent“t“of“the“tetrahedrality“proles.Ž¡‘From–Ÿœtting“the›Ÿ›tetrahedrality“proles“for“each“of˜the“0.5“nanosecond“simulations˜(panel“c“ofŽ¡Figures–Vç1›Væand“2)“by˜Eq.‘½6Ÿû¥2ã?Ž‘úà¹,we“nd“the˜interfáIacial“width“to˜be“¼3¿:¼2‘¨§Â‘¨¨¼0¿:¼2“¹and˜¼3¿:¼2–¨¨Â“¼0¿:¼2˜Ÿþ"„¹ŽŽ˜A‘VçforŽ¡the–¹·control“system“with“no“applied“momentum“
ux“for“both“the“páIyramidal“and“secondary“prismŽ¡systems.‘ŸèOvÑóer–M3the›M2range“of“shear˜rates“in…&vÑóestigð©ated,‘ €¼0¿:¼6‘¡wÂ–¡x¼0¿:¼2msŽ‘mŸû¥2ó¾KÈcmsy8Ã½1Ž‘‡óÂ!‘¾Y¼5¿:¼6“Â“¼0¿:¼4msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘Ì¹for‘M3theŽ¡páIyramidal–       rsystem‘       qand“¼0¿:¼9›oGÂ–oH¼0¿:¼3msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘
{Â!‘@á¼5¿:¼4“Â˜¼0¿:¼1msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘Ó¹for›     qthe–  rsecondary“prism,‘KÎwe˜found“noŽ¡signicant–0Çchange“in“the“interfáIacial“width.‘J¦This“folloš³3ws“our“pre˜vious“ndings“of“the“basal“andŽ¡prismatic–Ü–systems,‘¼in“which“the“interfšáIacial“width“w˜as“in…&v³3arient“of“the“shear“rate“of“the“ice.‘NTheŽ¡interfšáIacial–ãwidth“of“the“quiescent“basal“and“prismatic“systems“w˜as‘ãfound“to“be“¼3¿:¼2‘RÍÂ‘RÎ¼0¿:¼4“Ÿþ"„¹ŽŽ“A“andŽ¡¼3¿:¼6•r Â“¼0¿:¼2‘f€Ÿþ"„¹ŽŽ–f€A“respecti³3v•Ñóely‘ÿ8Y.‘…%Ov“er–f€the“range“of“shear“rates“in…&vÑóestigð©ated,‘…4¼0¿:¼6•r Âr¼0¿:¼3msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘ìÂ!‘UR¼5¿:¼3“Â“¼0¿:¼5msŽ‘mŸû¥2Ã½1ŽŽ¡¹for–the“basal“system“and“¼0¿:¼9–ª¨Â“¼0¿:¼2msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘ìÂ!‘UR¼4¿:¼5“Â“¼0¿:¼1msŽ‘mŸû¥2Ã½1Ž‘Éš¹for–the“prismatic.Ž¡‘These–[results“indicate“that“the“surfáIace“structure“of“the‘ZeÑóxposed“ice“crystal“has“little“to“no“eectŽ¡on–ïñho³3w“fšáIar“into“the‘ïðbÂ“ulk“the“ice-lik˜e“structural“ordering“is.‘²öAlso,‘ó'it“appears‘ïðthat“the“interf˜ace“is“notŽ¡structurally–eected“by“shearing“the“ice“through“wáIater‘ÿW.ŽŸ*¹ƒÜB.‘Orientational‘dynamicsŽŸ#9ó‘¹The–orientational“time“correlation“function,Ž¤FE’©Äm¿CŸÌÌ½2Ž›À¼(¿t¼)–UR=“Âh¿PŸÌÌ½2Ž˜¼(ó9ÂÖN cmbx12äu¼(0)–ª¨Â“äu¼(¿t¼))Âi¿;Ž’Æ¹(1)ŽŽŽ¡helps–5‡indicate“the“local“en…&vironment“around“the“wáIater“molecules.‘XåThe“function“beÑógins“with“anŽ¤initial–D£v³3alue›D¤of“unity‘ÿ8Y,‘UÌand˜decays“to“zero˜as“the“wáIater˜molecule“loses˜memory“of“its˜former“orien-Ž¡tation.‘ý¬Observing–ÁÉthe“rate“at›ÁÊwhich“this“decay“occurs˜can“proÑóvide“insight“to˜the“mechanism“andŽ¡timescales–ã´for“the“relaxation.‘clIn“eq.‘ck(1)Ž‘aY,›¡¿PŸÌÌ½2Ž‘£¸¹is“the“second-order“LeÑógendre“polynomial,˜and“äu“¹isŽ¡the–9the›8bisecting“HOH‘3vÑóector‘ÿW.‘ñúThe“angle˜brackáIets“indicate˜an“ensemble“aÂ“v•Ñóerage˜o“v“er–9all˜the“wáIaterŽ¡molecules–in“a“gi³3všÑóen“spatial“re˜gion.ŽŽŸ’á5ŽŽŒ‹· ·€ ý/€ ²€ ýp€‘¹T‘ÿ
Bo–in…&vÑóestigð©ate“the›dynamics“of“the“wáIater˜molecules“across“the“interfáIace,‘´the˜systems“were“di-Ž¤vided–H¥in›H¤the“¿z‘ˆã¹-dimension˜into“bins,‘ZÎeach˜Â“¹3˜Ÿþ"„ŽŽ˜A“wide,‘ZÍand“(1)Ž‘8wáIas˜computed“for˜each“of˜the“bins.Ž¡A‘ÛJw•áIater‘Ûmolecule›Û‚w“as˜allocated–Ûto˜a˜particular˜bin“if˜it˜wáIas“initially˜in˜the˜bin“at˜time˜zero.‘JÕT‘ÿ
BoŽ¡compute‘ Ø(1)Ž‘Æ,‘)each– Ø0.5“ns“simulation“wáIas‘ ×follo³3wed“by“an“additional“200“ps“microcanonical“(NVE)Ž¡simulation–›“during“which“the“position“and“orientations‘›”of“each“molecule“were“recorded“e³3vÑóery“0.1Ž¡ps.Ž¡‘The–data“obtained“for“each“bin“wáIas“then“t“to“a“triešÑóxponential“decay“gi³3v˜en“byŽ¤  ‘QÁ$¿CŸÌÌ½2Ž‘À¼(¿t¼)–URÂ“¿aeŸû™Ãó×2cmmi8Àt=Ÿi?ó¹Aa¨cmr6¾shortŽŽ‘%Ì¼+–ª¨¿beŸû™ÃÀt=Ÿi?¾middleŽŽ‘*û¼+‘ª¨¿ceŸû™ÃÀt=Ÿi?¾longŽŽ‘"÷z¼+“(1“Â“¿a“Â“¿b“Â“¿c¼)Ž’Æ¹(2)ŽŽŽ¡where–Š—¿ŸÌÌÀshor<rtŽ‘±¹corresponds“to›Š˜the“librational˜motion“of˜the“wáIater˜molecules,‘=¿ŸÌÌÀmiddlKeŽ‘Æ¾¹corresponds“toŽ¤jumps–/hbetween“the“breaking‘/gand“making“of“hð©ydrogen“bonds,‘;Band“¿ŸÌÌÀlKongŽ‘ê=¹corresponds“to“the“transla-Ž¡tional–„motion“of“the›„¬wáIater“molecules.‘5The˜last“term“in“(2)Ž‘Haccounts“for˜the“wáIater“molecules“trappedŽ¡in–the“ice“which“do“not“ešÑóxperience“an˜y“long-time“orientational“decay‘ÿ8Y.Ž¡‘In–POFigures“3“and“4›PNwe“see“the“¿z‘ˆã¹-coordinate“proles“for“the“three“decay˜constants,‘dc¿ŸÌÌÀshor<rtŽ‘äh¹(panelŽ¡a),‘ÛŽ¿ŸÌÌÀmiddlKeŽ‘˜¹(panel–Òrb),‘Ûand“¿ŸÌÌÀlKongŽ‘H¹(panel“c)“for“the“páIyramidal“and“secondary“prismatic“systems“respec-Ž¡ti³3všÑóely‘ÿ8Y.‘¥ïThe–ÈÝcontrol“e˜xperiments“(no“shear)“are“sho³3wn‘ÈÜin“black,‘Óäand“an“e˜xperiment“with“an“imposedŽ¡momentum–Öc
ux“is“sho³3wn“in“red.‘;yThe‘ÖdvšÑóertical“dotted“line“traÂ“v˜ersing“all“three“panels“denotes“theŽ¡midpoint–Hof“the›HinterfáIace“as“determined“by“the˜local“tetrahedral“order“parameter“tting.‘]In“theŽ¡liquid–1èreÑógions›1çof“both“systems,‘>bwe˜see“that“¿ŸÌÌÀmiddlKeŽ‘n
¹and“¿ŸÌÌÀlKongŽ‘ì¾¹haÂ“vÑóe“approximately˜consistent“v³3aluesŽ¡of–ë¼3‘¬Â›¬¼6“¹ps‘êand“¼30˜Â‘¬¼40“¹ps,‘eresepctiš³3vÑóely‘ÿ8Y,‘fand‘êincrease“in“v˜alue“as‘êwe“approach“the“interfáIace.‘¾Con-Ž¡vÑóersely‘ÿ8Y,‘ñ;in–í‰panel“a,‘ñ:we“see“that‘íŠ¿ŸÌÌÀshor<rtŽ‘¢¹decreases“from“the“liquid“v³3alue“of“¼72–fEÂ“¼76–í‰¹fs“as“we“approachŽ¡the–0@interfáIace.‘IW‘ÿ
Be›0Abelie³3vÑóe“this“speed“up“is“due“to“the“constrained“motion˜of“librations“closer“to“theŽ¡interfáIace.‘´Both›!vthe–!wapproximate“v³3alues˜for“the˜decays“and“relati³3vÑóe˜trends“match˜those“reportedŽ¡pre³3viously–for“the“basal“and“prismatic“interfáIaces.Ž¡‘As–SÔdone›SÓpre³3viously‘ÿ8Y,‘hÉwe“haÂ“vÑóe˜attempted“to“quantify˜the“distance,‘hÉ¿dŸÌÌÀpyI{r<ramidalŽ‘+K¹and“¿dŸÌÌÀsecondar•<ryI{pr“ismŽ‘=v´¹,Ž¡from–b^the›b_interfáIace“that“the˜de³3viations“from“the˜bÂ“ulk“liquid“v³3alues˜beÑógin.‘ßkThis“wáIas“done˜by“ttingŽ¡the–orientational“decay“constant“¿z‘ˆã¹-proles“byŽ¤  ’€"v¿‘W¼(¿z‘ˆã¼)–URÂ“¿ŸÌÌÀlKiqI{uidŽ‘ö¨¼+–ª¨(¿ŸÌÌÀsolKidŽ‘îÂ“¿ŸÌÌÀlKiqI{uidŽ‘L¼)¿eŸû™Ã½(ÀzV…ÃÀzŸi?óÍ¾Îcmmi6Áw)UallŽ‘ã¹½)À=dŽŽ’Æ¹(3)ŽŽŽ¡where––¿ŸÌÌÀlKiqI{uidŽ‘`–¹and“¿ŸÌÌÀsolKidŽ‘„Û¹are“the“liquid“and“projected“solid“v³3alues‘•of“the“decay“constants,‘»¿zŸÌÌÀw7alKlŽ‘¬’¹is“theŽ¤location–èÌof“the“interfšáIace,‘"ÿand“¿d“¹is“the“displacement“from“the“interf˜ace“at“which“these“de³3viationsŽ¡occur‘ÿW.‘ÍThe–±”v³3alues›±“for“¿dŸÌÌÀpyI{r<ramidalŽ‘,{¹and˜¿dŸÌÌÀsecondar•<ryI{pr“ismaticŽ‘PQ4¹were“determined˜for“each“of˜the“decayŽŽŸ’á6ŽŽŒ‹' ·€ ý/€ ²€ ýp€¹constants,‘N‹and–>Õthen“aÂ“vÑóeraged“for›>Öbetter“statistics“(¿ŸÌÌÀmiddlKeŽ‘zû¹wáIas˜ommitted“for“secondary“prism).‘tÐFÑóorŽ¤the–‚/pšáIyramidal“system,‘›Y¿dŸÌÌÀpyI{r<ramidalŽ‘*K§¹w˜as“found“to“be“2.7“Ÿþ"„ŽŽ“A‘‚0for“both“the“control“and“the“sheared“system.Ž¡W‘ÿ
Be–×found“¿dŸÌÌÀsecondar•<ryI{pr“ismaticŽ‘Ov¯¹to“be“slightly“larÈ¹ger“than‘×¿dŸÌÌÀpyI{r<ramidalŽ‘+ ‡¹for“both“the“control“and“with“anŽ¡applied–y™shear…&,‘”zwith“displacements›y˜of“¼4“Ÿþ"„¹ŽŽ“A˜for“the“control˜system“and“¼3“Ÿþ"„¹ŽŽ“A˜for“the“eÑóxperiment˜with“theŽ¡imposed–
¯momentum“
ux.‘Ø\These“v³3alues›
®are“consistent“with“those˜found“for“the“basal˜(¿dŸÌÌÀbasalŽ‘#™Â‘i¼2¿:¼9Ž¡Ÿþ"„¹ŽŽA–)“and“prismatic“(¿dŸÌÌÀpr<rismaticŽ‘(¯×Â‘UR¼3¿:¼5“Ÿþ"„¹ŽŽ“A“)“systems.ŽŸ+kïÜC.‘Coecient–of“friction“of“the“interfacesŽŸ#9ó‘¹While–ËGin…&vÑóestigð©ating›ËHthe“kinetic“coecient“of˜friction“for“the“larÈ¹ger˜prismatic“system,‘>thereŽ¡wšáIas–ïufound“to“be“a“dependence‘ïtfor“¿ŸÌÌÀkŽ‘       ¹on“the“temperature“of“the“liquid“w˜ater“in‘ïtthe“system.‘†¯W‘ÿ
BeŽ¡belie³3vÑóe–XÈthis›XÇdependence“arrises˜from“the˜sharp“discontinuity“of˜the“viscosity˜for“the˜SPC/E‘Xmodel“atŽ¡temperatures–•approaching›•
200“KŸû¥2ã?Ž‘úà¹.‘”¨Due“to˜this,‘ªowe“propose˜a“weighting˜to“the˜structural“interfáIacialŽ¡parameter…&,‘N¿–>Ù¹by“the“viscosity“at›>Ú¼225“¹K,“the“temperature“of˜the“interfáIace.‘tÛ¿˜¹is“traditionally“denedŽ¡asŽ¡’ÕÖI¿–UR¼=“¿n9=Ž’Æ¹(4)ŽŽŽ©¾where–"¿‘C¹is“the“viscosity›"
and“¿‘•=¹is˜the“slip˜length.‘pIn“our“ice/wáIater˜shearing“simulations,‘*the“systemŽ¡has–reached“a“steady“state“when“the“applied“force,Ž¡¡’·•Ñ¿fŸÌÌÀapplKiedŽ‘¿•¼=‘URäjŸÌÌÀzŽ‘Ê®¼(äp¼)¿LŸÌÌÀxŽ‘Hç¿LŸÌÌÀyŽŽ’Æ¹(5)ŽŽŽ¦is–equal“to“the“frictional“force“resisting“the“motion“of“the“ice“blockŽ©Ê»’ºmð¿fŸÌÌÀf‘áÇr<rictionŽ‘"¬Ú¼=Ÿ÷áÅ‘ˆ…¿n9äv0¿LŸÌÌÀxŽ‘Hç¿LŸÌÌÀyŽŽ‘ˆ…Ÿ[«‰zà'Í^Ÿ
ýÎ‘÷¿ŽŽŽŽŽ’Æ¹(6)ŽŽŽŸÊºwhere–}äv‘4}¹is“the“relati³3v•Ñóe›|v“elocity–}of“the“liquid“from“the“ice.‘ÅÇWhen˜this“condition“is“met,‘œwe“are“ableŽ¡to–solvšÑóe“the“resulting“e˜xpression“to“obtain,Ž¦Ÿ÷áÅ’Ñv¿Ž’ÑvŸ[«‰zà:LŸ
ýÎInŽŽŽŽ’ÛÄG¼=Ÿ÷áÅ‘ˆ…äjŸÌÌÀzŽ‘Ê®¼(äp¼)Ž‘ˆ…Ÿ[«‰zàŽ6Ÿ
ýÎ‘    ävŽŽŽŽŽ’Æ¹(7)ŽŽŽ¦From‘(4)Ž‘ýî,‘(7)Ž‘ýîbecomesŽ¡’Ð¼×¿‘UR¼=Ÿ÷áÅ‘ˆ…äjŸÌÌÀzŽ‘Ê®¼(äp¼)Ž‘ˆ…Ÿ[«‰zàŽ6Ÿ
ýÎ‘    ävŽŽŽŽŽ’Æ¹(8)ŽŽŽŸ¾which–we“will“multiply“by“a“viscosity“weighting“term“to“reachŽ¦’¿
À¿‘UR¼=Ÿ÷áÅ‘ˆ…äjŸÌÌÀzŽ‘Ê®¼(äp¼)Ž‘ˆ…Ÿ[«‰zàŽ6Ÿ
ýÎ‘    ävŽŽŽŽŸ÷áÅ‘ }!¿n9¼(225)Ž‘ }!Ÿ[«‰zà ýÈŸ
ýÎ‘—¿n9¼(¿T‘¡Æ¼)ŽŽŽŽŽ’Æ¹(9)ŽŽŽŽŸ’á7ŽŽŒ‹6* ·€ ý/€ ²€ ýp€¹Assuming–ð˜linear›ð™response“theory“is“v³3alid,‘,¿an“eÑóxpression“for“(¿n9¹)˜can“be“found“from˜the“imposedŽ¤momentum–
ux“and“the“measured“vÑóelocity“gradient.ŽŸ!ŒÖ’Ñv¿‘Ã‹¼=Ÿ÷áÅ‘ˆ…äjŸÌÌÀzŽ‘Ê®¼(äp¼)Ž‘ˆ…Ÿ[«‰zàŽ6Ÿ¸dŸûFu‘ã·À@xävŸÁxŽŽ‘ã·Ÿöû‰zà
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Bo–Û—obtain“the‘Û˜v³3alue“of“¿n9¼(225)“¹for“the“SPC/E‘ÛŽmodel,‘âàa“¼31¿:¼09–#ÎÂ›#Í¼29¿:¼38“Â˜¼124¿:¼39‘Û—Ÿþ"„¹ŽŽ–Û—A‘Û˜box“with“3744Ž¡wšáIater–àšmolecules“w˜as“equilibrated“to“225K,“and‘à™5“unique“shearing“eÑóxperiments“were“performed.Ž¡Each–VÂeÑóxperiment›VÁwáIas“conducted˜in“the˜microcanonical“ensemble˜(NVE)‘V«and“were˜5“ns˜in“length.Ž¡The–÷VSS‘÷were“attempted“e³3všÑóery“timestep,‘øÏwhich“wáIas“set“to“2“fs.‘µQF˜or“our‘÷SPC/E‘÷systems,‘øÏwe“foundŽ¡¿n9¼(225)–ég¹to›éfbe“¼0¿:¼0148‘VóÂ‘Vô¼0¿:¼0007¿P‘¡Æas¹,‘íìroughly˜ten“times˜larÈ¹ger“than“the˜v³3alue“found˜for“280˜K‘éaSPC/EŽ¡wáIater–by“KÑóuangŸû¥2ã?Ž‘úà¹.ŽŸ"ññ‘5õÛT‘þûRABLE–¼ÌII.“Solid-liquid“friction“coecients“(measured“in“amu“fs‘€-1).‘düŸü¾ÏaŽ‘
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M ·€ ý/€ ²€ þôŸ_ŸÛƒ4ïAPSfile="SP-orient-less.eps" llx=0 lly=0 urx=792 ury=612 rwi=4662 ŽŽŸÀ‘JÔÛFIG.–¼Ì4.›düDecay“constants“for“ÞCŸ¤z½2Ž‘ÀÝ(ÞtÝ)“Ûat“the“secondary“prism“fãùace.˜PÕúanel“descriptions“match“those“in“3.ŽŽŸÜA‘ÿWCKNO‘ÿffWLEDGMENTSŽŸ#9ó‘¹Support–ÏŒfor›Ïthis“project˜wáIas“proÑóvided˜by“the˜National“Science˜FÑóoundation“under˜grant“CHE-Ž¤1362211.‘qyComputational–=¸time“wáIas›=¹proÑóvided“by“the“Center˜for“Research“Computing“(CRC)‘=©at“theŽ¡Uni³3vÑóersity–of“Notre“Dame.ŽŽŸ’Þ10ŽŽŒøQ±ƒ’À;è·Ã“Ô
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